Inaugura la sua prima personale nel gennaio 1960, alla Galleria La Salita, con una serie di opere caratterizzate da veli di pittura ad olio e calze di nylon tese, ricoperte di garze, simili a ricordi e ad assenze che Vivaldi descrive come “lagrime delle cose" [3]. È l’anno in cui Pierre Restany presenta i cinque pittori romani Angeli, Festa, Lo Savio, Schifano e Uncini alla galleria La Salita. Angeli vince il Premio d’incoraggiamento ad artisti del Ministero della Pubblica Istruzione e partecipa come protagonista al primo cortometraggio di Mario Carbone Inquietudine, nel quale illustra la propria particolare tecnica pittorica
Nel 1962 partecipa alla mostra Nuove prospettive della pittura italiana presso la Galleria Comunale d’Arte Moderna di Bologna, dove presenta una serie di opere in cui iniziano a comparire le simbologie del potere, inizialmente svastiche, croci e mezzelune. "Come scrive Boatto coprendo i suoi simboli con un velo Angeli tendeva a filtrarne la violenza oggettiva" [4], la violenza degli accadimenti reali che per lui assumono un’importanza centrale e che non smette di fissare nelle proprie opere; basti pensare alla serie dei Cimiteri dei primi anni sessanta, sequenze di croci bianche che rievocano la potenza degli Schermi di Mauri e degli Achrome di Manzoni, con i quali era in stretto contatto. Angeli ritrae i frammenti della storia e tiene traccia degli eventi contemporanei, dando vita a opere come O.A.S.(Tutti cattivi i tedeschi) (1961, dalla sigla dell’organizzazione paramilitare clandestina), Cuba (1960, legata all’embargo imposto dagli Stati Uniti contro l’isola poco dopo che le forze rivoluzionarie di Fidel Castro rovesciarono la dittatura di Batista), 25 luglio (1964, giorno della caduta del fascismo nel 1943).
Nel febbraio 1963 espone nella collettiva 13 pittoria Roma alla Galleria La Tartaruga di Plinio De Martiis con una poesia di Nanni Balestrini. A maggio è alla Galerie J di Parigi insieme a Christo, Conner, Kudo, Todd e Mauri nell’ambito della mostra L’Object Pressenti a cura di Pierre Restany. Poco dopo, a giugno, inaugura una personale alla Galleria La Tartaruga presentando una serie di opere in cui la valenza del simbolo- scaduto, consueto o anche tragico- acquista una diversa dimensione figurale, ergendosi sul lascito dell’informale. Nel 1963, inoltre, collabora con Mario Diacono ed Elio Pagliarani alla realizzazione di volumi numerati con testi autografi e disegni originali.
Per la personale alla Galleria dell’Ariete di Milano del gennaio 1964 Angeli utilizza simboli ideologici stereotipati, tratti dall'arredo urbano, sintetizzando il carattere retorico e celebrativo dei reperti di una Roma eterna e capitale: "I miei primi quadri sono la testimonianza del contatto quotidiano con la strada. Vidi i Ruderi, le Lapidi, simboli antichi e moderni come l’Aquila, la Svastica, la Falce e Martello, obelischi, statue Lupe Romane, spigionare l’energia sufficiente per affrontare l’avventura pittorica" [5]. Sono quei frammenti capitolini che presenterà nella mostra alla Galleria Arco d’Alibert ad ottobre del 1964, mentre a marzo espone con Bignardi, Festa, Fioroni, Kounellis, Lombardo, Mambor e Tacchi alla Galleria La Tartaruga di Roma. A giugno è per la prima volta alla XXXII Biennale Internazionale d’Arte di Venezia con La Lupa e Quarter Dollar, dove il velo calato disperde il significato del simbolo e lo dissolve nella memoria.
Ad aprile 1965 è tra i protagonisti della mostra Una generazione alla Galleria Odyssia di Roma; in autunno espone quasi contemporaneamente in due personali- alla Galerie J a Parigi e alla Galleria Zero di Verona -, alla IX Quadriennale Nazionale d’Arte di Roma e nella mostra L’art actuel en Italie: semaines italiennes al Casino Municipal di Cannes. Si datano intorno a questi anni una serie di tazebao (Compagni, Berlino 1945, Compagno vietnamita, Occupazione di un monumento equestre e Abbraccio eterno) nella cui estrema poetica rivoluzionaria Dario Micacchi individua un fare politicamente pittura, ovvero un "vedere e far vedere politicamente la realtà" [6].
"Angeli ha trovato nella moneta il “piccolo mondo simbolico” che da anni cercava e credeva di aver trovato nelle bandiere, poi negli stemmi, poi nelle iscrizioni lapidarie. La moneta, nelle mani di Angeli, diventa qualcosa di totale, anche se è soltanto una immagine emblematica, anche se è soltanto una base convenzionale di scambi, anche se cioè è soltanto il simbolo di un simbolo" [7]; lo dimostrano la personale dal titolo Half Dollar, che Angeli inaugura all’Arco d’Alibert a Roma nel gennaio 1966 e le partecipazioni alle mostre Artisti italiani d’oggi a Bucarest, Aspetti dell’arte italiana contemporanea alla Galleria Nazionale d’Arte Moderna di Roma e Moderne Kunst aus Italien a Dortmund. Lo stesso anno recita da protagonista nel film Morire Gratis di Sandro Franchina, incentrato sulle vicende della scultura Lupa capitolina e del viaggio in automobile per trasportarla da Roma a Parigi. A ottobre inaugura America America (Half Dollar) alla Galleria dell’Ariete a Milano, presentando delle grandi aquile dorate velate sui toni del blu, del bianco e del rosso. Lo stesso titolo è usato per la personale allo Studio d’arte Arco d’Alibert a Roma inaugurata nel marzo 1967; ad aprile partecipa alla collettiva 8 pittori romani alla Galleria de’ Foscherari di Bologna e a giugno alla mostra Undici artisti italiani degli anni Sessanta nell’ambito del Festival dei Due Mondi di Spoleto. È qui che conosce Marina Ripa di Meana (allora Lante della Rovere), vivendo una storia d’amore intensa e travolgente, della quale si parlerà a lungo sui rotocalchi. A settembre partecipa alla IX Biennale di San Paolo del Brasile e realizza il suo primo filmato Giornate di lettura, cui seguirà una lunga attività di ricerca e commistione tra video, fotografia e arti visive testimoniata da Schermi (1968), New York (1969), Viva il Primo Maggio (1968), solo per citarne alcuni.
A marzo 1968 espone in una personale alla Galleria La Tartaruga di Roma una serie di opere con inserti metallici, griglie, frecce e pannelli tridimensionali che anticipano il muro ribassato dell’installazione Opprimente realizzata per Il Teatro delle Mostre de La Tartaruga, che passerà alla storia per gli interventi di Giosetta Fioroni, Emilio Prini e Paolo Icaro, Pier Paolo Calzolari, Enrico Castellani, Paolo Scheggi, Mario Ceroli, Renato Mambor, Cesare Tacchi, Alighiero Boetti e Fabio Mauri tra i tanti.
Nel 1968 Angeli è impegnato sul tema della guerra del Vietnam e delle manifestazioni studentesche come testimoniano Università Americana (1967) e Corteo (1968), secondo la tecnica del reportage sociale.
Ai primi di gennaio 1969 è per la prima volta negli Stati Uniti, dove esporrà nella collettiva Italian Art Show: Franco Angeli, Cesare Tacchi, Tano Festa and Lorri Whiting, allestita tra ottobre e novembre alla Contemporary Arts Gallery, Loeb Student Center di New York. Nel frattempo in Italia espone in una personale alla Galleria dell’Ariete (a gennaio) e nella collettiva Anno ’60 alla Galleria Christian Stein di Torino (ad aprile).
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